Dette indlæg er alene udtryk for skribentens egen holdning.

Terminator partikler - "shapeshifting" liquid metal, der æder grafen

15. december 2014 kl. 19:113
Artiklen er ældre end 30 dage

Siden Tim Booth fra DTU ved et tilfælde opdagede at nogle sølvpartikler, der absolut ikke skulle være tilstede i det kraftige elektronmikroskop, høvlede igennem grafenflager som små pacmen (må det jo hedde) har vi brugt en del kræfter på at undersøge fænomenet. Reaktionen der omdanner grafit til CO under tilstedeværelsen af ilt og også gerne noget varme, har været kendt og undersøgt siden 30erne. Suomo Iijima, der ofte (uretmæssigt) bliver krediteret som kulstof nanorørets opdager, var også den første der fortalte om de mærkelige spor i grafen der bliver skåret af nanopartikler.

HER KOMMER DEN FØRSTE VIDEO... den nye er lidt længere nede... :)

Remote video URL

Vi er på ingen måde de første der har set "channelling" af grafit og grafen - at nanopartikler kan skære sig igennem grafen, men vi er de første der har set det ske med atomar opløsning, og har været I stand til at studere dynamikken (og det er ret sjovt). I første afgang filmede vi enlige partikler, der klippede sig vej langs med krystalretningerne - hvilket var en af grundene til at vi overhovedet undersøgte det. Vi er nemligt særdeles interesserede i at kunne klippe grafen i stykker med meget stor præcision, og gerne langs med krystallens retning (for så kan man nemlig lave sjov elektronik).

I første omgang undersøgte Tim og Filippo hvor hurtigt partiklerne bevæger sig afhængigt at temperaturen - og fandt ud af at partiklerne laver en slags start-stop bevægelser - rykvis - der er Poisson fordelt. Dette er et udtryk for underliggende stokastiske proces - at vi er nede på et niveau, hvor partiklen bevæger sig 1 atom frem hvergang den har fået omdannet en stribe kulstof atomer til CO. Det er spændende, men ikke så godt nyt at processen er domineret af tilfældigheder når man gerne vil lave deterministiske mønstre.

Artiklen fortsætter efter annoncen

Vi lavede denne film hvor man kan se de spøjse partikler, og jeg forsøger at forklare hvad der foregår.

Men vi opdagede noget pudsigt, som vi havde en del problemer med at forstå.

Vi opdagede at partiklerne ALTID har den samme sneplovs-lignende forkant, der passer perfekt med gitterstrukturen af grafen. Når man lige tænker over det er det ret veldt. En 10 nm diameter sølv-nanopartikel har omkring 50000 atomer, og de rører ved måske blot 400 kulstofatomer, og alligevel er det det 2 dimensionale gitter af kulstof atomer styrer sølvpartiklens form.

Illustration: Privatfoto.

Den (relativt) gigantiske samling atomer, denne brutale og skarpe "sølvkniv", bliver totalt domineret af de meget færre kulstofatomers foretrukne krystalretning. Det er altså en meget stærk binding mellem sølv og grafen. På filmen nedenfor kan man tydeligt se at sølvpartiklerne beholder formen - den skarpe forkant - også når partiklen drejer.

Artiklen fortsætter efter annoncen

Nu har jeg så omsider fået lavet en youtube film om fænomenet....

Remote video URL

Vores artikel som tog en krig at skrive, "Graphene Edges Dictate the Morphology of Nanoparticles During Catalytic Channelling" var tæt på (sådan da) at komme i Nature Nanotechnology, men så startede problemerne. Vi sendte den til et andet tidskrift og fik ret skeptiske og underlige reviews. Tilsidst sendte vi den til Journal of Physical Chemistry C - på et tidspunkt orker man ikke længere at argumentere med arrogante reviewere der virker som om det er deres holdning/tro mere end deres læsning af vores arbejde der gør udslaget. Efterfølgende kan vi se at artiklen ikke rigtig er "opdaget", men at ledende forskere glad og ubekymret fortsætter med at publicere deres forkerte antagelser om hvordan de tror partiklerne opfører sig.

Hallo: vi har det på film! (jeg ved det godt - Peter, spis en tudekiks)

Se selv efter - grafenlaget dominerer partiklernes form. Og hvorfor er det vigtigt? Fordi at dette drastisk reducerer sølvpartiklens mulighed for at antage en eller anden vilkårlig form - og det, tror vi, kan være grunden til at partiklernes skæren gennem grafenen kan være så retningsstabil og pålidelig, trods de stokastiske/tilfældige træk ved bevægelsen. Det er kun når partiklen skal vende eller kommer væk fra det stærke grafen gitter, at den blævrer og flyder ud. Ja, det ser næsten ud som om den skvulper.

Men vi kunne ikke regne ud hvorfor partiklen lader sig terrorisere af de ganske få kulstofatomer ved kontakt med grafenen.

I Oktober 2014 (jeg har først opdaget det nu) kom så en nyhed om en gruppe forskere fra MIT, der baseret på netop sølvpartikler finder ud af at når de bliver små - *rigtigt *små - bliver de bløde og flydende - og kan ændre form uden at miste krystalstrukturen. Det er kun de yderste lag der flyder, men dette er altså nok til at partiklen overordnet ser ud som om den totalt ændrer form. Den historie fik de i Nature (ikke misundelig nu, peter - det er sgu flot arbejde).

Det har været kendt meget længe at "melting point depression" - undertrykkelse af smeltepunkt - sker i meget små partikler, film og tråde. Men... dette er anderledes - for det er kun de yderste lag der er "smeltede". Vi kan nemlig, ligesom forskerne fra MIT, tydeligt se at partiklerne bliver ved med at være krystallinske. Altså en slags liquid metal, ligesom en vis, meget berømt science fiction film hvor en stor østrigsk bøfsandwich spilled hovedrollen, men den virkelige hovedrolle er en liquid metal bandit af en robot, der kan skifte form efter behov:

Kan dette virkelig forklare, hvad vi ser? Vi må lige se videoen igen.

Hvad synes I? Forfatterne siger at shapeshifting effekten er noget de kalder pseudoelastisk - at når stresset der deformerede partiklen er væk, vender den tilbage til den oprindelige form. "Stresset" kommer fra de interatomare kræfter mellem kulstofatomerne på zig-zag kanterne og de få sølvatomer der rører ved dem. I artiklen benævnes det som et potentielt meget alvorligt problem i nanoelektronik (såsom i den computer du bruger til at læse denne blog med), hvor det helst ikke skal være sådan at meget tynde ledninger bliver flydende uden at spørge om lov.

Sidst, men ikke mindst - det kan selvfølgelig tænkes at det intense bombardement af elektroner der skal til for at observere nanopartiklernes opførsel i sig selv kan være medvirkende - det er lidt den gamle historie med at det er svært at måle noget uden at påvirke det.

3 kommentarer.  Hop til debatten
Debatten
Log ind eller opret en bruger for at deltage i debatten.
settingsDebatindstillinger
3
16. december 2014 kl. 12:17

Da jeg læste igennem dit indlæg tænkte jeg også at elektronerne fra mikroskopet blander sig (som du slutter af med at påpege). Mit ydmyge gæt er at den energi elektronerne afsætter i sølvet er rigeligt til at opvarme det til ommøblering af atomlagene, men da både sølv og grafen/diamant er fantastiske varmeledere går det godt så længe der er intim kontakt mellem en grafen front (det atomlag sølvpartiklen er ved at plæje igennem).

>> Det er et fint gæt, og hvor vi ikke kan udelukke at elektronernes kinetiske energi medvirker til opvarmning eller til at bryde bindinger, kan vi se at processen også foregår når vi ikke "kigger". Tre observationer: 1 tracks kører med stort set samme hast uden elektroner. 2 Vi kan se at processen er fuldstændigt beskrevet af termisk aktivering - dvs at den eneste parameter der definerer raten er temperaturen, altså V = proportional med exp(E_aktivering / kB T), hvor E_aktivering er en karakteristisk aktiverings energi, kB er boltzmanns konstant og T er temperaturen, altså en Arrhenius relation som de fleste kemiske reaktioner følger). 3. Som man også kan se i videoen finder vi sommetider "tomme spor" - hvor partiklen er stukket af og har efterladt et track i grafenen. Disse er OGSÅ V-formede, og det betyder at den "sne-plovs" lignende skæreform som grafenen pådutter sølvpartiklen også er aktiv når vi ikke lige bestråler området med elektroner. MEN - elektronerne kan godt have en effekt. Der er bare ikke meget der tyder på at det er en dominerende effekt.

Energien dissiperer ud i det monoatomare grafen lag. Der skal jo også en vis aktiveringsenergi til for at bryde de co-valente bindinger og danne CO - godt nok udvikler processen mere varme, men mon ikke gasmolekylet alligevel kan bære noget af energien væk i form af hastighed og/eller vibrationer. Altså du har et grafen kølelag og en CO kølegas, der modvirker elektronstråleopvarmningen. Når processen kører er der balance og det indre af sølvkrystallen kan forblive solid, i det sekund den ryger ud i amorf carbon smelter den.

**

Vores fortolkning er at (1) partiklen er hele tiden solid. (2) på grund af de pseudoelastiske effekter der skyldes den lille størrelse, kan den ændre form uden at det koster ret meget energi. (3) det kan grafen gitteret IKKE, og derfor virker grafen gitteret - trods det lavere antal atomer - langt stivere end sølvpartiklerne. Det er også det du skriver, tror jeg nok.

Det er også rigtigt at grafenen trækker sølvpartiklerne rundt. Når de ser ud til at "smelte helt" ved kontakt med amorft kulstof er det blot fordi der ikke er veldefineret gitter at læne sig op ad. Det stress der påtvinger shapeshifting kommer fra alle mulige steder, så formen kommer til at se flydende ud. Men det er nok stadig krystallinsk.

Bindingen mellem kulstof og sølv er ret god - det kan vi se på vores DFT (density functional theory) beregninger som Marco Vanin og Kasten Wedel Jacobsen fra DTU Fysik har hjulpet os med (eller også var det os der hjalp dem :) **

Hvis det er sandt burde højere energi i elektronstrålen resultere i at partiklerne bevæger sig hurtigere eller smelter - fordi de skal af med mere varme (eller smelte).

>> Det er det nok ikke

(Ligger det hele på et kvartslag? og kunne man forskubbe den termiske balance ved at ændre underlaget eller er det hele domineret af sølv og grafens høje termiske ledningsevne?)

**>> Grafen laget er fristående. Der kan være 1, 2 eller flere lag. Sommetider graver partiklerne sig hele vejen igennem alle lag, andre gange er det kun toplaget der bliver spist - mens partiklen skøjter på underlaget. **

Jeg synes det virker rimeligt at verdens hårdeste materiale (ifølge jer :) er istand til at dominere formen på det relativt bløde metal sølv. Hvad der derimod er interessant er at grafenen åbenbart trækker sølvet rundt. Kan det skyldes åbne bindinger i C atomerne der har høj affinitet til sølvatomerne? De her skriver at vinklerne i bindingerne C-Ag-C er 180­°, hvorimod et C atom der sætter sig på en sølvkrystal har en vinkel på 108­° / 113° - jeg læser det som en Ag-C-Ag binding ellers er der jo ingen vinkel. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/cen-v0... Altså et dangling C bond binder til sølvkrystallen og idet øjeblik at det næste C atom laver en binding til samme Ag atom rettes bindingen op til 180° og krystallen hives ind mod C fronten.

Hvis ovenstående med øget intensitet af beamet bevirker øget hastighed kan man måske styre partiklen ved at oplyse et spor foran den i den ønskede retning - altså "opvarme" mere der hvor den skal bevæge sig hen. Jeg ved godt at det nok er udover hvad et standard SEM kan klare, men så er der jo plads til lidt udvikling :-)

**>> Det har vi prøvet med laser opvarmning - og det virker faktisk til en vis grad. Vi har dog aldrig fået taget os sammen til at skrive en artikel om det - det blev ikke ret pænt, og dataanalysen vil nok være ret kompliceret. **

Det kan også være at jeg tager helt fejl

**>> Kun lidt:)

Tak for et super indlæg, rigtig godt ræsonnement på basis af ikke ret meget teknisk information :)**

2
16. december 2014 kl. 06:56

I begejstringen over dit indlæg glemte jeg helt at rose jeres film, de er vildt imponerende og utroligt lærerige.

1
15. december 2014 kl. 23:54

Hej Peter,

Da jeg læste igennem dit indlæg tænkte jeg også at elektronerne fra mikroskopet blander sig (som du slutter af med at påpege). Mit ydmyge gæt er at den energi elektronerne afsætter i sølvet er rigeligt til at opvarme det til ommøblering af atomlagene, men da både sølv og grafen/diamant er fantastiske varmeledere går det godt så længe der er intim kontakt mellem en grafen front (det atomlag sølvpartiklen er ved at plæje igennem). Energien dissiperer ud i det monoatomare grafen lag. Der skal jo også en vis aktiveringsenergi til for at bryde de co-valente bindinger og danne CO - godt nok udvikler processen mere varme, men mon ikke gasmolekylet alligevel kan bære noget af energien væk i form af hastighed og/eller vibrationer. Altså du har et grafen kølelag og en CO kølegas, der modvirker elektronstråleopvarmningen. Når processen kører er der balance og det indre af sølvkrystallen kan forblive solid, i det sekund den ryger ud i amorf carbon smelter den. Hvis det er sandt burde højere energi i elektronstrålen resultere i at partiklerne bevæger sig hurtigere eller smelter - fordi de skal af med mere varme (eller smelte). (Ligger det hele på et kvartslag? og kunne man forskubbe den termiske balance ved at ændre underlaget eller er det hele domineret af sølv og grafens høje termiske ledningsevne?) Jeg synes det virker rimeligt at verdens hårdeste materiale (ifølge jer :) er istand til at dominere formen på det relativt bløde metal sølv. Hvad der derimod er interessant er at grafenen åbenbart trækker sølvet rundt. Kan det skyldes åbne bindinger i C atomerne der har høj affinitet til sølvatomerne? De her skriver at vinklerne i bindingerne C-Ag-C er 180­°, hvorimod et C atom der sætter sig på en sølvkrystal har en vinkel på 108­° / 113° - jeg læser det som en Ag-C-Ag binding ellers er der jo ingen vinkel. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/cen-v061n038.p038Altså et dangling C bond binder til sølvkrystallen og idet øjeblik at det næste C atom laver en binding til samme Ag atom rettes bindingen op til 180° og krystallen hives ind mod C fronten.

Hvis ovenstående med øget intensitet af beamet bevirker øget hastighed kan man måske styre partiklen ved at oplyse et spor foran den i den ønskede retning - altså "opvarme" mere der hvor den skal bevæge sig hen. Jeg ved godt at det nok er udover hvad et standard SEM kan klare, men så er der jo plads til lidt udvikling :-) Det kan også være at jeg tager helt fejl.